OPTIQUE Optique non linéaire

Génération de troisième harmonique

Une onde laser de fréquence ω₁ incidente sur un matériau donne naissance à une polarisation du troisième ordre de fréquence 3 ω₁ proportionnelle à χ⁽³⁾ (ω₁, ω₁, ω₁). Cette polarisation rayonne une onde de fréquence 3 ω₁ : c'est la génération de troisième harmonique. Pour ce phénomène, on peut répéter tout ce qui a été dit à propos de la génération de second harmonique, bien que l'effet soit en général plus faible. Cet effet peut se produire dans un milieu avec centre d'inversion, par exemple un fluide. Pour accroître χ⁽³⁾, on cherche à s'approcher d'une résonance, ce qui diminue fortement l'un des dénominateurs de l'expression (5). Pour obtenir l'adaptation de phase, on peut parfois utiliser la dispersion anormale en mélangeant au gaz actif un gaz possédant une résonance entre ω₁ et 3 ω₁. Une onde polarisée circulairement ne donne pas de troisième harmonique, parce qu'il n'y aurait pas conservation du moment cinétique.

Un autre effet du troisième ordre est l'amplification paramétrique à quatre ondes. Une onde pompe de fréquence ω₃ peut amplifier deux ondes de fréquences ω₁ et ω₂ telles que 2 ω₃ = ω₁ + ω₂. Cet effet est dû à χ⁽³⁾ (ω₃, ω₃, − ω₁). Pour qu'il y ait amplification, il faut qu'il y ait adaptation de phase, c'est-à-dire 2 k₃ = k₁ + k₂.

Indice non linéaire

Toute une classe d'effets est liée à χ⁽³⁾(ω₁, − ω₁, ω₂) par lequel une onde intense de fréquence ω₁ et une onde parfois moins intense de fréquence ω₂ donnent naissance à une polarisation P⁽³⁾(ω₂) qui vient s'ajouter au terme linéaire P⁽¹⁾ (ω₂). L'indice à la fréquence ω₂ est modifié par l'onde de fréquence ω₁ proportionnellement à l'intensité S₁. Nous nous limitons ici au cas où χ⁽³⁾(ω₁, − ω₁, ω₂) est réel. L 'indice non linéaire vient de l'anisotropie des molécules et de l'électrostriction. Dans un fluide composé de molécules anisotropes, l'onde de fréquence ω₁ induit de la biréfringence : c'est l' effet Kerr optique.

Le cas où ω₂ = ω₁ est un cas particulier dans lequel une onde influe sur sa propre propagation. L'indice non linéaire est généralement écrit sous la forme :

Un faisceau laser n'est jamais une onde plane. Par exemple, le mode fondamental noté TEM₀₀ possède une répartition transverse d'intensité gaussienne. L'intensité est plus grande au centre que sur les bords. Si n₂ est positif (en général), le centre du faisceau se propage moins vite : le front d'onde s'incurve et le faisceau va converger en un point ; c'est le phénomène d'autofocalisation (le faisceau a créé l'équivalent d'une lentille). Plus exactement, il y a autofocalisation si le phénomène précédent l'emporte sur la diffraction. Si l'on suppose qu'il n'y a pas d'aberration, la distance focale calculée est :

où k est le module du vecteur d'onde, a le rayon du faisceau incident, P₀ la puissance de ce faisceau et P_cr la puissance critique au-dessus de laquelle il y a autofocalisation. La puissance critique est de l'ordre de λ²n₀c/8 n₂.

Le champ tend théoriquement vers l'infini quand on s'approche du foyer. En fait, il devient tellement fort qu'il y a souvent ionisation de la matière et création d'un plasma. L'autofocalisation est donc un grave problème pour les lasers de puissance.

Le champ d'une impulsion à l'entrée d'un milieu non linéaire s'écrit :

Après propagation et en négligeant la déformation de l'enveloppe, ce champ devient :

Puisque n dépend de A, la phase nωz/c dépend du temps : c'est le phénomène d'automodulation de phase qui se produit effectivement avant la déformation de l'impulsion et qui peut conduire à un élargissement spectral considérable.

Absorption à deux photons

Si, ω₁ et ω₂ étant positifs, on a ω₁ + ω₂ ≃ ω_ba, où a et b sont deux niveaux d'énergie des systèmes constituant le milieu matériel, alors χ⁽³⁾ (ω₁, − ω₁, ω₂) est complexe et sa partie imaginaire est telle que, quand il n'y a pas inversion de population entre les niveaux a et b, il y a absorption à la fréquence ω₁ et à la fréquence ω₂. Le coefficient d'absorption à la fréquence ω₂ est proportionnel à l'intensité S₁ (et vice versa) : c'est le phénomène d'absorption à deux photons. Les photons d'énergie ℏω₁ et ℏω₂ sont absorbés simultanément pendant que le système passe du niveau a au niveau b.

Diffusions stimulées

Si, ω₁ et ω₂ étant positifs et ω₁> ω₂, on a ω₁ − ω₂≃ ω_ba, alors χ⁽³⁾(ω₁, − ω₁, ω₂) est également complexe et sa partie imaginaire est telle, toujours dans le cas normal, qu'il y a amplification à la fréquence ω₂ et absorption à la fréquence ω₁. Il s'agit encore d'une transition à deux photons ; mais, ici, un photon d'énergie ℏω₁ est détruit pendant qu'un photon d'énergie ℏω₂ est créé et que le système passe du niveau a au niveau b : c'est l'effet Raman stimulé (le gain à la fréquence ω₂ est proportionnel à l'intensité S₁). Les niveaux a et b peuvent être des niveaux de rotation ou des niveaux électroniques ; mais, en général, ce sont des niveaux de vibration : on parle de diffusion Raman vibrationnelle.

L'onde ω₁ est, en général, une onde laser et on note ω₁ = ω_L. L'onde de fréquence ω_S = ω_L − ω_ba est l'onde Stokes et l'onde de fréquence ω_A= ω_L + ω_ba est l'onde anti-Stokes. Il y a gain pour l'onde Stokes, mais atténuation pour l'onde anti-Stokes, qui est en général négligeable. Tous les phénomènes qui découlent d'un χ⁽³⁾ (ω₁, − ω₁, ω₂) sont à adaptation de phase automatique. Le gain Raman-Stokes est isotrope, la croissance de l'onde Stokes se fait à partir des photons créés par diffusion Raman spontanée. Si le milieu matériel est placé entre deux miroirs réfléchissant à la fréquence ω_S, on obtient un oscillateur Raman. Mais, en général, la création de l'onde Stokes se fait en un seul passage. L'onde anti-Stokes peut être créée par un processus paramétrique puisque ω_A = ω_L + ω_L − ω_S. Il faut qu'il y ait adaptation de phase, c'est-à-dire 2 k_L = k_S + k_A et l'onde anti-Stokes est émise en cône. L'effet Raman stimulé de vibration peut être traité classiquement. Ce qui précède concerne l'effet Raman en régime stationnaire. Si la durée de l'impulsion laser est plus courte que le temps de relaxation de la vibration, on est en régime transitoire. L'excitation de la vibration ayant un certain retard, l'impulsion Stokes n'a pas la même forme que l'impulsion laser : elle est plus courte, retardée et beaucoup moins énergétique que si l'on était en régime stationnaire ; la notion de gain n'a plus de sens. Les diffusions spontanées Brillouin (due aux fluctuations isentropiques de densité) et Rayleigh centrale (due aux fluctuations isobariques de densité) et Rayleigh latérale (due aux fluctuations d'orientation) ont aussi été observées en régime stimulé. Le traitement théorique ne fait pas appel à la notion de susceptibilité : la matière est traitée classiquement et macroscopiquement. Par exemple, pour les diffusions Brillouin et Rayleigh centrale, ce sont les équations de l'hydrodynamique linéarisées qui permettent de calculer la réponse du milieu. Ces phénomènes changent radicalement si le milieu est absorbant pour les ondes lumineuses.

L'optique non linéaire ne s'arrête pas au troisième ordre. Il est, par exemple, un cas qui peut être traité exactement. C'est celui d'un système à deux niveaux (a et b) en interaction avec une onde résonnante. Tout système à deux niveaux est équivalent à un spin 1/2, ce qui a donné naissance au formalisme du spin fictif. On a observé des phénomènes comme l'écho, la nutation optique, le passage adiabatique rapide et un effet propre à l'optique : la transparence auto-induite. La saturation incohérente d'un système à deux niveaux est aussi un effet d'optique non linéaire.